Ну, ставишь в настройках iTunes, чтобы не копировал файлы к себе в папку, тогда он их будет обрабатывать там, где они есть. Выделяешь лишнее, удаляешь, он показывает окошко, в котором выбираешь "выбросить в корзину". Вообще, мой совет, ставить в настройках галочку "копировать в медиатеку". Тогда вся твоя медиатека будет собрана и отсортирована по исполнителям и альбомам, все будет удобно раскидано iTunes'ом по папкам.